Vers la fin d'un XIXe siècle imaginaire et plutôt gothique, le jeune Allen Walker est un exorciste appartenant à un ordre spécial créé par le Vatican. Le but de cette organisation est d'affronter et d'éliminer des démons appelés Akuma, ainsi que celui qui les créé, le Comte Millénaire, dont le but est de détruire le monde. Un Akuma est crée lorsqu'une personne meurt, et qu'un proche fait alors appel au Comte Millénaire pour la ressusciter. L'esprit du mort revient à la vie, mais dans le corps du proche ayant demandé l'aide du Comte, et devient ainsi un Akuma. Pour mener à bien ce combat difficile, les exorcistes disposent chacun d'une Innocence, arme qui choisit son posesseur.
Allen Walker (アレン・ウォーカー)
Orphelin, il est recueilli un soir de Noël par Mana Walker, qui deviendra son père adoptif. Peu après, le Comte millénaire lui demanda s'il voulait faire ressusciter son père adoptif. En acceptant, Allen le transforma en akuma, mais il réussit à le détruire grâce à son innocence. C'est d'ailleurs à ce moment là qu'il a obtenu son ½il maudit qui peut voir l'âme des akumas. Après ce tragique accident il fut recueilli par le général Cross auprès duquel il apprit le travail d'exorciste.
À l'heure actuelle, tout de lui est inconnu. Nous savons juste qu'il a recueilli Allen lorsqu'il était enfant et lui a donné son Golem Timcampi et qu'il possède deux innocences dont une est un tombeau et l'autre une arme a feu. Il déteste revenir à la base des exorcistes, les gens répugnants et a toujours des dettes. Apparemment, il peut modifier les akumas et a un systeme de camouflage situé sur son oeil droit. On apprend qu'il possède deux armes anti-akuma, une qui réside dans son pistolet, et l'autre dans le cadavre d'une femme ... plutôt incroyable, mais on comprend pourquoi celui-ci est si puissant alors...
Lenalee Lee (リナリー・リー)
Lenalee est la s½ur de Komui. Après l'assassinat de leurs parents, elle prit conscience qu'elle possédait l'innocence. Elle fut enlevée à son frère et privée de sa liberté lorsqu'un exorciste remarqua son don. Il lui faudra attendre que Komui rejoigne lui aussi le quartier général des exorcistes pour qu'elle cesse de considérer ce lieu comme une prison. Lenalee est une jeune fille pleine de vitalité accordant une grande importance à l'amitié. Elle développera une relation particulière avec Allen. Son innocence se nomme Dark Boots et lui permet de se déplacer extrêmement rapidement et sauter très haut. À ce jour, elle et Allen sont les seuls à avoir vaincu un akuma de niveau 3. Il semblerait que son innocence est en pleine évolution et qu'il devienne donc de type parasite !
Son nom officiel est « l'héritier désigné des Bookmen ». Il ne s'en sert pas en voyage. Dans ses veines coule le sang de nombreuses races. Mais c'est un aussi un puissant exorciste dont l'innocence est un marteau dont la taille peut varier à volonté. Possédant un caractère joyeux et optimiste, il deviendra très vite l'ami d'Allen.
À l'origine Lavi n'a aucun rapport avec D.gray-man. Il était le personnage de « bookman », un autre projet de manga.
Yû Kanda (神田ユウ)
Yû est un jeune homme peu social en raison de son caractère agressif. Il déteste qu'on l'appelle par son prénom. En désaccord avec Allen sur l'importance de la vie, ils seront perpétuellement brouillés. L'innocence de Yû est un katana et il semble qu'il possède une sorte de pouvoir de guérison, apparemment développé sous forme d'un tatouage représentant le « aum ».
Cette jeune femme défaitiste et malheureuse est en plus très malchanceuse. Un jour où elle n'en peut plus, elle souhaite que « demain de vienne jamais » et son v½u est exaucé. La même journée recommence alors encore et encore. Sauvée par Allen et Lenalee, les protagonistes découvrent que Miranda est compatible avec l'innocence. Son pouvoir se nomme Time Record, il lui permet de remonter le temps. Après avoir surmonté ses peurs, elle deviendra exorciste.
Komui Lee (コムイ・リー)
Komui est le superviseur de la section scientifique du quartier général des exorcistes. Aîné de Lenalee, il considère sa s½ur comme son bien le plus précieux. Personnage fantasque au caractère difficile, il est aussi quelqu'un sur qui l'on peut compter dans les moments difficiles grâce à son grand sens des responsabilités. Komui ne possède pas d'innocence (et n'est donc pas exorciste) mais c'est celui qui détient le plus grand nombre de connaissances sur celle-ci après Hevlaska.
Considéré comme un vampire par les habitants de son village, Arystar vivait en reclus avec sa bien-aimée Eliade. Les ayant rencontrés dans des circonstances particulières, Allen et Lavi s'étaient vite rendu compte qu'Eliade était un akuma et qu'Arystar ne tuait que des akuma. La situation réglée, le jeune homme rejoignit le camp des exorcistes. D'un caractère sensible et généralement calme, sa personnalité change lorsqu'il utilise son arme anti-akuma qui est sa denture de vampire et son instinct infaillible qui lui permet de les repérer.
Son nom s'écrit en fait « Aleister Crowley », et est une référence directe au célèbre auteur du même nom.
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